Cluster Perturbation Teori: Opnåelse af både nøjagtighed og beregningseffektivitet på samme tid.

Den fortsatte stigning i omkostningerne for at udføre eksperimentel forskning inden for kemi og relaterede områder, og den fortsatte reduktion af omkostninger for at udføre computer simuleringer understreger klart at beregningsmodellering vil spille en stadig større rolle i fremtidig forskning. Mens Moore’s lov ofte nævnes for at rationalisere den hurtige stigning i beregningskapacitet, er en overset kendsgerning inden for høj-nøjagtighed beregningsmodeller, at fremskridt inden for de teoretiske metoder har ført til væsentligt større forbedringer end givet ved Moore’s lov

I et nyligt gennembrud ledet af Prof. emeriti Poul Jørgensen og Prof. Jeppe Olsen fra Institut for Kemi publiceret i Science Advances, er den i øjeblikket mest nøjagtige, men beregningsmæssigt krævende, Coupled Cluster metode blevet omformuleret til en perturbativ form, der er beregningsmæssigt meget mindre krævende, mens nøjagtigheden bevares. En vigtig komponent i omformuleringen er, at den effektivt kan anvende millioner af beregningsmæssige kerner og dermed er optimal for moderne computere.

Et centralt punkt i omformuleringen er en omskrivning af energiudtrykket til en Lagrange-form, der er variationel i alle parametre, da dette giver mulighed for at beregne alle egenskaber med en nøjagtighed der er kvadratisk i bølgefunktionens fejl, mens nuværende metoder har lineære fejl. Med den nye formulering tillader en bølgefunktion nøjagtig til 0,1 således egenskaber at blive beregnet med fejl på 0,01, og en bølgefunktion nøjagtig til 0,01 giver mulighed for at beregne egenskaber med en fejl mindre end 0,0001, sammenlignet med fejl med nuværende metoder på 0,01.

Et andet vigtigt punkt i Science Advances artiklen, der bygger på ni tidligere publikationer inden for de seneste fem år, er at erstatte en iterativ løsning af ikke-lineære ligninger med store dimensioner med en anden ordens perturbativ tilnærmelse, der let kan implementeres på millioner af beregningsmæssige kerner til at reducere beregningstiden betydeligt. Anden ordens tilnærmelsen er et sweet-spot i effektivitet, da det introducerer ubetydelige fejl i de endelige resultater, men forbliver beregningsmæssigt effektivt.

Perspektivet i den nye omformulering er, at den let tillader udvidelser til vilkårlig højere nøjagtighed og kan anvendes for enhver molekylær egenskab, hvilket muliggør beregningseffektiv modellering af næsten alle tænkelige molekyler og tilhørende egenskaber. Da metoden kun er baseret på grundlæggende fysik, giver det et beregningsværktøj, der er fri for brugerbaserede parameteriseringer og er anvendeligt til stort set ethvert molekylært system.

Artiklen:

A variational reformulation of molecular properties in electronic-structure theory
af Poul Jørgensen, Jeppe Olsen, Magnus Bukhave Johansen, Theo Juncker von Buchwald, Andreas Erbs Hillers-Bendtsen, Kurt V. Mikkelsen og Trygve Helgaker

Artiklen kan læses via dette link: 
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adn3454